近日,北理工生命学院罗爱芹教授团队在期刊Biosensors and Bioelectronics(中科院一区TOP,IF="10.7)发表了题为Engineering" conductive covalent-organic frameworks enable highly sensitive and anti-interference molecularly imprinted electrochemical biosensor的研究论文,该论文构建了基于单一修饰导电共价有机框架修饰的分子印迹电化学传感器,可以用于谷胱甘肽的高灵敏度、高选择性检测。该工作以北京理工大学为第一通讯单位,第一作者是硕士生浩天瑞霖,通讯作者为团队成员罗爱芹教授、梁阿新助理教授和张江江助理教授。
共价有机框架 (Covalent organic framework, COF) 在电化学传感领域引起了极大兴趣。然而,大多数 COF 被集成为富集单元或反应载体,并与金属纳米材料共同改性。很少有研究使用单一原始 COF 作为电化学信号放大单元。氮杂融合 π 共轭 COF 表现出出色的信号增强效果,是电化学传感应用的有效电子传输层。在本研究中,通过合成工程优化了不同的导电氮杂融合 π 共轭 COF。其中,电导率最高的 2D 晶体 COF4(信号为裸电极的 240%)被用于修饰丝网印刷碳电极,构建了便携式分子印迹电化学生物传感器,用于即时检测谷胱甘肽。与传统的与金纳米粒子共同改性的策略相比,单一导电 COF4 电化学传感器表现出优异的检测性能和对硫醇干扰物更好的选择性。
图1 单一COF修饰MIP电化学传感器制备和GSH检测示意图
通过合成工程优化了各种导电的氮杂稠合COF。通过使用不同的混合溶剂和调节剂来控制溶剂极性,成功合成了具有不同形貌和电导率的COF。其中,选择电导率最高的2D晶体COF4来修饰丝网印刷碳电极(SPCE),使电流响应提高了240%。在最优的实验条件下,采用DPV测量确定了MIP/COF4/SPCE和MIP/Au NPs/COF4/SPCE检测GSH的宽线性范围和高灵敏度。
图2 所构建传感器的线性关系和选择性比较
论文重点评估了两种传感器的选择性。结果表明,对于 MIP/Au NPs/COF4/SPCE,选择性受硫醇干扰物的显著影响。相比之下,MIP/COF4/SPCE 对 GSH 的响应峰电流远高于所有其他干扰物,对硫醇干扰物的响应提高了 340 %。总而言之,将导电COF与MIP相结合可以为构建低成本、易于制造和操作、高灵敏度和选择性的电化学生物传感器提供一种有前途的策略。
上述研究工作得到了国家重点研究发展计划、国家自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项、北京理工大学青年研究基金项目的资助,以及北京理工大学生物与医学工程公共实验中心的支持。
团队在课题组组长罗爱芹教授带领下,面向国家重大需求,主要从事生物医学分析与检测、生化分析与分离、分子印迹生物传感器、微生物电化学以及活体生物药等前沿领域的基础研究和应用基础研究。主持或承担多项重大项目,包括国家自然科学基金面上和重点项目、部委重点基础研究项目、部委重大专项。课题组全体成员共同努力,共同进步,为科学研究的进步贡献自己的力量。
文章全文链接:https://doi.org/10.1016/j.bios.2025.117195